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関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; Wu, G.*; 北島 義典*
Surface Science, 593(1-3), p.310 - 317, 2005/11
被引用回数：2 パーセンタイル：11.66(Chemistry, Physical)回転型飛行時間質量分析装置(R-TOF-MS)を用いて、分子固体表面最上層で起こる結合解離と脱離過程における分子配向効果を研究した。凝縮塩化ベンゼンの質量スペクトル,電子収量法,イオン収量法による高分解能NEXAFSスペクトルの偏光角度依存性を報告する。凝集分子ではCl 2s
*
共鳴励起でCl
イオン収量が増加する現象に関して顕著な配向効果が観測された。下層による緩和に表面上の分子の結合方向が大きく影響を受けることから、この配向効果には電荷中性化緩和が重要な役割を果たしている。
*
共鳴励起では偏光依存性を全く示さなかった。このことから離れた原子を内殻励起しても「遠い」結合には直接解離が起こらず、おもに2次電子により解離が引き起こされるものと考察する。
池浦 広美*; 関口 哲弘; 馬場 祐治; 今村 元泰*; 松林 信行*; 島田 広道*
Surface Science, 593(1-3), p.303 - 309, 2005/11
被引用回数：5 パーセンタイル：26.14(Chemistry, Physical)われわれが近年開発した脱離イオン種をプローブとする(XAFS)分光法の基礎データ拡充のため、ホルムアミド分子の凝縮系試料の実験を行った。分子内のC, N, O元素におけるXAFS測定が可能でありC-H, N-H結合を区別して最表面の配向構造分析することが可能であることが示された。さまざまなX線励起エネルギー,生成物種,励起偏光角度について測定した飛行時間質量スペクトルから生成物が放出される際の初期運動エネルギーを求め、イオン脱離機構を調べた。運動エネルギーは発生メカニズム(直接解離/間接解離機構)を大きく反映すること、また多成分存在することが示された。
関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; Nath, K. G.
Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 144-147, p.437 - 441, 2005/06
被引用回数：3 パーセンタイル：17.62(Spectroscopy)表面における配向を化学結合種ごとに分析する新しい実験手法を開発した。偏光NEXAFS法はX線吸収スペクトル測定により表面の結合状態や配向方向を決定する手法である。軟X線領域ではX線吸収測定のためには通常全電子収量を測定する。本研究においては放射光励起に起因する脱離イオンの質量分析を行い、X線励起エネルギー依存性及びその偏光依存性を測定することにより個々の化学結合について配向解析を行う実験を試みた。系としては核融合第一壁において重要とされる重水素イオン照射グラファイトを用い、脱離するH及びDイオンを観測した。また高配向グラファイト単結晶を出発物質として使い照射による配向の乱れを観測した。電子収量はC-HとC-Dの平均構造を与えるのに対し、D収量は照射により生じたC-D結合周辺のみの局所構造を与える。Hは未照射領域のC-H結合の情報を与える。
池浦 広美*; 関口 哲弘; 小池 正記*
Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 144-147, p.453 - 455, 2005/06
被引用回数：15 パーセンタイル：56.91(Spectroscopy)ZEP520はポジ型電子照射レジスト材料であり、半導体微細加工において最良の空間分解能を与えている。そのため近年PMMAに代わりゾーンプレート素子等のデバイス材料に使われ始めている。さらなるパターンサイズ微細化のためにはラインエッジラフネス,ポリマー凝集など課題を抱えている。本研究においてはZEP520の基礎物性を得ることを目的とし、直線偏光放射光による内殻励起分光を用い、ZEP520/Si(100)の薄膜特性とX線照射効果を調べた。脱離イオン検出による表面偏光解析によりC-Cl結合は最表面においてのみ配向(40
)を示した。Cl 1s内殻励起によりC-Cl結合が顕著に切断されCl元素が排除される。Si 1s励起により基板との放射線化学反応生成物が増加する。生成物収量の励起エネルギー依存性測定により反応生成物(SiC
H
O
Cl
)の電子構造,生成機構を考察した。
木崎 寛之*; 和田 眞一*; 佐古 恵里香*; 隅井 良平*; 輪木 覚*; 漁 剛志*; 関谷 徹司*; 関口 哲弘; 田中 健一郎*
Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 144-147, p.447 - 451, 2005/06
被引用回数：5 パーセンタイル：27.35(Spectroscopy)光刺激イオン脱離(PSD)法により放射光励起プロセスにおける内殻電子励起後の電子緩和,解離,脱離に至る機構がより詳細に調べられてきた。放射光のエネルギー可変性を使い内殻共鳴励起を引き起こすことにより特定の化学結合の切断を誘起できる可能性が示されて以来、放射光励起プロセスはさらに大きな興味がもたれてきた。本研究は放射光の励起エネルギー可変による選択性に加え、Au(111)表面上に制御して吸着された自己組織化(SAM)配向膜の結合軸にX線の偏光ベクトルを一致させることによりさらなる選択励起を目指した。ランダム配向であるPMMAポリマー薄膜に比較し、SAM膜は約4倍高い反応選択性を示した。実験結果は直接解離過程と2次電子による間接過程が関与している反応機構により考察された。
関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; Nath, K. G.
Free Electron lasers 2003, p.II_69 - II_70, 2004/00
強い自由電子レーザー(FEL)の出現によりこれを照射光源とした光化学反応や光電子顕微鏡など「2次過程」を利用した分光研究が行われはじめ注目を集めている。特にFELのパルス特性は飛行時間質量分析法を使ううえで非常に有利な特性である。軟X線を固体表面に照射すると表面を構成する分子などが解離しフラグメントイオンとして脱離する。フッ素化した高配向性グラファイト材料を試料としてパルス放射光軟X線と飛行時間質量分析を組合せた照射実験に関して報告する。特に入射するX線の偏光角度を変えることにより特定の結合角度を持つ吸着分子を選択的に励起し、さらに脱離分子の運動エネルギー分布の測定を行うことによりフラグメント脱離の機構を調べた。通常の電子収量法によるNEXAFSスペクトルの偏光角度依存性,イオン収量法による方法,XPSスペクトルから得られる表面構造についても報告する。
関口 哲弘; 池浦 宏美*; 馬場 祐治; 下山 巖; Nath, K. G.
Photon Factory Activity Report 2002, Part B, P. 80, 2003/11
本件は放射光研究施設の課題報告である。放射光エネルギーを特定原子の内殻軌道電子の共鳴励起準位に合わせることにより励起された原子近傍の結合解裂が促進される。これは「サイト選択分解」と呼ばれ、気相系で数多く研究されている。本研究では分子が表面に吸着した際、サイト選択性がどのように変化するかを調べた。分解反応は基板により影響を受けると予想される。そのため回転型飛行時間質量分析装置(R-TOF-MS)と放射光の偏光性を組合せた実験手法を開発し、各吸着角度で分解反応がどのように異なるかを調べた。シリコンまたは金基板上に水,有機酸類,アルデヒド類,ベンゼンハライド類を吸着した系について実験を行った。全ての試料系でサイト選択反応が起こるとき顕著な吸着角度依存性が観測された。また非サイト選択的分解(励起サイトから離れた結合の解裂)は吸着角度に依存しない。選択的解離は直接分解に由来し、非選択的解離は2次電子により引き起こされると結論した。
曽我 猛
Spectrochimica Acta, Part A, 59(11), p.2497 - 2510, 2003/09
ヂメチルスホオキシド((CH
)
SO)溶液中のギ酸ウラニル((UO(HCOO))の共鳴ラマン散乱スペクトルを、ウラニルの電子励起準位(
)に共鳴させて測定した。831cm
に観測されたウラニルの全対称伸縮振動の相対強度を10本の励起光の波長(530
450nm)に対してプロットしてその共鳴ラマンプロファイルを得た。 観測されたラマンプロファイルは電子吸収スペクトルに見られる振電子構造を持つが、これと一致していない。この共鳴ラマンプロファイルをノン-コンドンモデルで電子スペクトルの変換理論を用いて解析し、励起状態()でのウラニルの全対称伸縮振動数を得た。これから、電子励起(
)によるウラニルの結合距離の変化及び配位子からウラン原子に移動した電子数の知見を得た。その結果、配位子からウラニルに移行してくる電子数は、励起によるウラニルの結合距離の変化と比例関係にあった。共鳴ラマン効果の大きさは一般に種々の要素に依存するが、((CH)SO)-(UOL)(L=Cl,CHCOO,NO or HCOO)溶液系では、おもに共鳴準位への励起によるウラニル結合の原子間距離の変化に依存した。
岩瀬 彰宏; 浜谷 祐多郎*; 椋本 佳範*; 石川 法人; 知見 康弘; 神原 正*; M
ller, C.*; Neumann, R.*; 小野 文久*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 209(1-4), p.323 - 328, 2003/08
被引用回数：20 パーセンタイル：77.2(Instruments & Instrumentation)鉄ニッケルインバー合金をGeV領域のZe,Uイオンで照射し、キューリー温度の変化を測定した。照射により、キューリー温度は上昇し、それは、イオンの電子的阻止能が増加するとともに増加した。この現象は、GeVイオン照射のもたらす電子励起によって結晶格子が膨張したか、あるいは、Niの局所濃度が増加したことで説明できる。
知見 康弘; 岩瀬 彰宏; 岩田 忠夫*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 209, p.159 - 164, 2003/08
被引用回数：2 パーセンタイル：21.31(Instruments & Instrumentation)白金薄膜に10K以下で高エネルギーイオン照射したときの欠陥の蓄積を電気抵抗率測定により調べた。実験結果は欠陥生成と選択的照射アニーリングを記述するようなモデルを用いて解析された。高エネルギー(100MeV)重イオン照射において、電子励起による照射アニーリングがおもに照射初期に観測された。欠陥蓄積曲線及び欠陥回復スペクトルから、電子励起によって誘起された格子の擾乱に相当する実効温度が見積もられた。
関口 哲弘; 池浦 広美*; 馬場 祐治
Surface Science, 532-535(1-3), p.1079 - 1084, 2003/06
最近開発された回転型飛行時間質量分析装置(R-TOF-MS)と直線偏光放射光を用いて、分子固体表面最上層で起こる結合解離と脱離過程における分子配向効果を研究した。講演では凝縮ギ酸,ホルムアミド,ベンゼンの質量スペクトル,電子収量法,イオン収量法による高分解能NEXAFSスペクトルの偏光角度依存性を報告する。凝集ホルムアミド分子ではC1s *
共鳴励起でHイオン収量が増加する現象に関して顕著な配向効果が観測された。下層からの励起緩和には表面上の分子の結合方向が大きく影響を受けることから、この配向効果には内殻軌道励起による直接解離過程と電荷中性化緩和の両方が起こっていることが重要な役割を果たしていると結論された。また、あるイオン種は偏光依存性を全く示さなかった。例えば、HCONDにおいてC1s励起によるDイオン収量がそうであった。このことから内殻電子励起しても励起された原子から「遠い」結合には必ずしも直接的な解離は起こらず、解離が起こるとすれば2次電子により引き起こされるものと結論した。
和田 眞一*; 隅井 良平*; 漁 剛志*; 輪木 覚*; 佐古 恵理香*; 関口 哲弘; 関谷 徹司*; 田中 健一郎*
Surface Science, 528(1-3), p.242 - 248, 2003/03
被引用回数：45 パーセンタイル：84.06(Chemistry, Physical)内殻軌道電子が特定原子に局在しているため放射光エネルギーを共鳴励起準位に合わせることにより励起された原子近傍の結合解裂が促進されると期待される。ポリメチルメタクレートポリマー,水素置換メチル基,重水素置換メチル基,エチル基を持つ硫黄系自己組織化膜(SAM)を金基板に吸着した試料を放射光照射した。パルス放射光を組合せた回転型飛行時間質量分析法により生成物を測定した。全ての分子において側鎖だけを選択的に光分解できることがわかった。また放射光の偏光角度を SAM分子の主骨格の角度に合わせたとき反応選択性が最も向上するという新しい現象が見いだされた。
和田 眞一*; 佐古 恵理香*; 隅井 良平*; 輪木 覚*; 漁 剛志*; 関口 哲弘; 関谷 徹司*; 田中 健一郎*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 199, p.361 - 365, 2003/01
被引用回数：11 パーセンタイル：59.38(Instruments & Instrumentation)内殻軌道電子が特定原子に局在しているため放射光エネルギーを共鳴励起準位に合わせることにより励起された原子近傍の結合解裂(「サイト選択光分解」)が促進されると予想される。ポリマー(ポリメチルメタクレート,PMMA)薄膜,PMMAの類似モノマーであるメチルイソブチル酸エステルの凝集薄膜及びPMMAに類似した自己組織化単分子(SAM)薄膜(HS(CH)COOCH)の放射光照射を行い分子環境の変化及び光偏光角度の変化が及ぼす分解反応の選択性への影響を調べた。ポリマー薄膜と単分子薄膜はサイト選択分解が起こるのに対し凝集薄膜では選択分解は起こらない。またSAM膜では顕著な偏光角度依存性が観測された。分子環境が反応選択性に大きく影響することが見いだされた。
岩瀬 彰宏; 長谷川 忠之*; 知見 康弘; 飛田 徹; 石川 法人; 鈴木 雅秀; 神原 正*; 石野 栞*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 195(3-4), p.309 - 314, 2002/10
被引用回数：12 パーセンタイル：60.82(Instruments & Instrumentation)2種類のモデル合金、Fe-0.6%CuとFe-1.2%CuをGeV領域の重イオンで照射した。照射前後の硬さをヴィッカース硬度計により評価した。その結果、250Cで3.5GeVのXeイオン照射Fe-1.2%Cu試料の硬度が、弾性的弾き出しによる損傷量から見積もったものと比べ、はるかに大きく変化した。これは、GeVイオン照射のもたらす高密度電子励起によって生成された欠陥が熱拡散し、銅原子の照射促進偏析が起こったためと説明できる。
-scaling of lattice parameter change in high ion-velocity region (
2.6
10
cm/s) in ion-irradiated EuBaCuO石川 法人; 岩瀬 彰宏; 知見 康弘; 道上 修*; 若菜 裕紀*; 橋本 健男*; 神原 正*; Mller, C.*; Neumann, R.*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 193(1-4), p.278 - 282, 2002/06
被引用回数：8 パーセンタイル：47.9(Instruments & Instrumentation)広い範囲のエネルギー(80MeV-3.84GeV)の重イオンを酸化物超伝導体EuBaCuOに照射し、電子励起効果による格子定数変化を測定した。その結果、高速イオン速度のときにのみ、照射による格子定数変化は、電子的阻止能の4乗則に従い、低速になると、その法則からずれてくることがわかった。さらに、初期イオン化率を用いて解析すると、そのずれが解消され、全てのイオン速度において初期イオン化率のみに依存する、いわゆるクーロン爆発モデルを示唆する振る舞いが観測された。
池浦 広美*; 関口 哲弘; 北島 義典*; 馬場 祐治
Applied Surface Science, 169-170, p.282 - 286, 2001/01
被引用回数：8 パーセンタイル：44.94(Chemistry, Physical)低温(96K)基板上に凝縮させたホルムアミド分子について炭素及び窒素内殻励起とそれに伴う解離過程を全電子収量-X線吸収微細構造(NEXAFS)法, 全イオン収量法, H+光刺激脱離法により調べた。C1s, N1sから*(C-H), *(N-H)への電子遷移によりそれぞれ C-H, N-H官能基から選択的解離によりH+生成量が増加した。このことは相当する空分子軌道がC-HやN-H上に反結合性をもつことを示している。また、凝集層の配向性を調べるためNEXAFSの入射角度依存性を測定した。吸着分子のCNO平面は表面平行より平均約42度傾いていることが決定された。
岩瀬 彰宏; 岩田 忠夫; 佐々木 茂美; 仁平 猛*
Journal of the Physical Society of Japan, 59(4), p.1451 - 1457, 1990/04
被引用回数：12 パーセンタイル：67.54(Physics, Multidisciplinary)あらかじめ簡単な欠陥をドープしたNi、Cuにおける100MeV Iイオンによる照射アニーリングについて、10k以下での損傷生成率の測定により調べた。実験結果は複数の種類の欠陥の生成・消滅を記述した新しいモデルを用いて解析した。その結果NiにおいてはステージIの熱アニーリングに相当する欠陥の消滅が照射中に起こり、その消滅断面積は6.510
~1.410cm
であった。一方Cuにおいては、ステージIアニーリングに相当する欠陥の照射中における消滅断面積は4.610
cmであった。Cuに比べてNiにおける照射アニーリングが大きく現われるのは、原子格子相互作用を通じて、イオンによって励起された電子のエネルギーが格子系に伝わり、照射アニーリングに寄与したものである、と結論した。
古川 勝敏; 大野 新一
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 58, p.1831 - 1832, 1985/00
被引用回数：1 パーセンタイル：22.47(Chemistry, Multidisciplinary)電子線・ガンマ線による放射線分解と高エネルギーイオンによる化学反応を比較するために、100keVの水素,ヘリウム,窒素,酸素イオンを硝酸カリウムに衝撃し、生成する亜硝酸イオンの収量を測定した。得られたG値(0.5~1.8)と阻止能の値を比較することにより、イオン線による反応が電子励起によることを結論する。
Zr
N irradiated by 200 MeV Xe ions高木 聖也; 高野 公秀; 石川 法人
no journal, ,
ZrNやTiNは燃料としての熱的な特性に優れており、マイナーアクチノイド(MA)の核変換用の不活性母材燃料として研究開発が進められている。このような燃料は様々な放射線が存在する環境下で使用されるため、種々の放射線照射下での微細構造安定性を評価することは重要である。特に核分裂片により誘起される高密度電子励起損傷に関する理解は燃料の安全裕度を評価する上で不可欠であるが、窒化物燃料に関してそのような損傷に関する知見はほとんどない。そこで本研究ではZrN不活性母材とMA核変換用窒化物燃料の模擬物質としてDyZrNを用い、高速重イオン照射することで、窒化物燃料に関する高密度電子励起損傷の知見を得ることを目的とした。照射した窒化物試料のX線回折測定から、ZrNおよびDyZrNにおいて照射量の増加に伴い、格子定数が増加することや、回折図形のプロファイルフィッティングから結晶中の格子歪みが増加していることが明らかとなった。
